Verborgener Energieverlust in Siliziumkarbid-Defekten ist für Qubits wichtig
Winzige Fehlstellen in Kristallen können Energie über einen Weg verlieren, den frühere Modelle unterschätzt haben, berichten Forschende der Pritzker School of Molecular Engineering der University of Chicago (UChicago PME). Ihre neue Rechenmethode, veröffentlicht in Physical Review Letters, simuliert den gesamten optischen Zyklus eines Spindefekts und zeigte, dass in Siliziumkarbid ein Prozess namens innere Konversion viel wichtiger ist als erwartet.
Defekte als Bausteine der Quantentechnologie
Wenn Licht auf eine Fehlstelle in einem Material wie Diamant oder Siliziumkarbid trifft, kann es Energie auf Elektronen übertragen und sie in einen angeregten Zustand versetzen. Diese Fehlstellen, sogenannte Spindefekte, könnten zu Bausteinen künftiger Quantentechnologien werden. Sie können als stabile Qubits dienen, deren Zustände sich auslesen lassen, was sie für Quantensensoren attraktiv macht. Vorherzusagen, wie sich ihre Energie über die Zeit verändert, ist jedoch weiterhin eine große Herausforderung.
Nachdem ein Laser einen Spindefekt angeregt hat, kann dieser auf mehreren Wegen in seinen energieärmeren Zustand zurückkehren: Er kann ein Photon abgeben, zwischen Zuständen mit unterschiedlichem Spin wechseln oder seine Energie an Schwingungen der umgebenden Atome abgeben. Dieser letzte Weg ist die innere Konversion. Die Gleichungen der Quantenmechanik beschreiben die ersten beiden gut, doch der Energieverlust durch Atomschwingungen ist rechnerisch schwer zu berechnen.
„Obwohl die Gleichungen bekannt sind, ist es wegen rechnerischer Schwierigkeiten schwer, den Prozess genau zu beschreiben“, sagte Stefano Villani, Postdoktorand und Erstautor der Studie. „Man muss komplexe Wechselwirkungen zwischen den Elektronen und den umgebenden Atomen berücksichtigen, und das ist in realistischen Festkörpern, die durch Modelle mit Hunderten oder Tausenden Atomen dargestellt werden, anspruchsvoll.“
Ein Weg zur Berechnung
Giulia Galli, die Seniorautorin, Villani und Yu Jin kombinierten mehrere Rechentechniken, die ihre Gruppe über viele Jahre entwickelt hatte. Sie stellten die angeregten Zustände der Defekte durch mathematische Beschreibungen dar, sogenannte Vielteilchen-Wellenfunktionen, und leiteten exakt ab, wie stark jeder angeregte Zustand an die Bewegung benachbarter Atome koppelt. So konnten sie berechnen, wie ein elektronischer Zustand gleichzeitig mit allen möglichen Schwingungen von Hunderten umgebender Atome verbunden ist, statt jeweils nur mit einer Konfiguration. Jin, ein ehemaliger Doktorand in Gallis Gruppe, arbeitet heute am Flatiron Institute in New York.
Das Verfahren ist in WEST integriert, ein quelloffenes, für Grafikprozessoren optimiertes Simulationsprogramm, das Gallis Gruppe im vergangenen Jahrzehnt entwickelt hat.
Eine Überraschung bei Siliziumkarbid
Das Team testete die Methode zunächst am Stickstoff-Fehlstellen-Zentrum in Diamant, einem viel untersuchten Defekt. Die Berechnungen stimmten eng mit aktuellen spektroskopischen Messungen überein. Bei Triplett-Zuständen trug die innere Konversion wenig zum Energieverlust bei, bei Singulett-Zuständen war sie der Hauptmechanismus, beides wie von den Wissenschaftlern erwartet.
Das Bild änderte sich bei einem Divakanz-Defekt in Siliziumkarbid. Dort beeinflusst die innere Konversion die Lebensdauer des angeregten Triplett-Zustands deutlich stärker, als frühere Modelle berücksichtigten, was half, eine lange bestehende Diskrepanz zwischen Theorie und Experiment zu erklären. „Wir hatten einen Effekt erwartet, aber in kleinerem Ausmaß“, sagte Galli. „Wir haben festgestellt, dass dieser Prozess der inneren Konversion wichtiger ist, als wir dachten.“
Wie es weitergeht
Forschende an anderen Institutionen können das Verfahren nun über WEST anwenden, wobei die Simulationen weiterhin erhebliche Rechenleistung erfordern. Das Team untersucht Möglichkeiten, diese zu senken, darunter maschinelles Lernen, und erweitert den Ansatz auf Spindefekte in Silizium und auf Materialien in Energietechnologien, wo die innere Konversion ebenfalls bestimmt, wie Energie übertragen oder verloren wird. „Wir haben das fehlende Puzzlestück geliefert, um den optischen Zyklus von Spindefekten vollständig zu beschreiben“, sagte Galli.
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